1945年7月至1950年1月，在加的夫南部（Cardiff South）选区首次当选议员。

1947年1月至1950年1月，任交通部政务次官，期间在英国引入了“斑马线”并扩大了“猫眼”的使用范围，使交通事故率下降。

1950年1月至1951年1月，任海军部议会及财政秘书。

1950年1月至1983年6月，在加的夫东南部（Cardiff South East）选区当选议员。

1957年8月至1980年，任工党全国执行委员会委员。

1961年12月至1964年10月，任影子财政大臣。

1964年10月至1967年11月，任英国财政大臣。

1967年11月至1970年6月，任英国内政大臣。

1970年6月至1971年12月，任影子内政大臣。

1971年10月至1972年4月，任影子就业部大臣。

1972年4月至1974年2月，任影子外交大臣。

1974年3月至1976年4月，任英国外交大臣。

1976年3月16日，哈罗德·威尔逊突然宣布辞职，并支持卡拉汉作为他的继任者；4月5日，在工党领袖竞选中，卡拉汉以177票对133票胜于迈克尔·福特，成功当选党魁，并出任首相。

1977年3月，保守党领袖撒切尔夫人向下议院提交了对工党政府的不信任案。在议会的表决中，结果以298票对322票未获得通过，卡拉汉政府得以继续执政。

1979年，撒切尔夫人再次提交了对工党政府的不信任案。在这次表决中，结果以311票对310票获得通过，卡拉汉仅以一票之差被迫下台。

1979年5月至1980年11月，继续任工党领袖，兼任反对党领袖。

1980年与1986年，卡拉汉曾乘机两次访问中国。

1983年6月，因在当时的下议院中，卡拉汉为任职最久的议员（38年），当选为“下议院之父”，并保持这个头衔到1987年。

1987年，获得嘉德勋章，同年11月，卡拉汉晋升至上议院，并获封“加的夫的卡拉汉男爵”。

2005年3月26日，卡拉汉在英国东萨塞克斯郡自己家中逝世，享年92岁。

1976年，英国伦敦诺丁山地区爆发种族骚乱，其主要起因是黑人青年因不满警察阻碍嘉年华会的规模而发生的暴力冲突，也是英国种族歧视问题的集中爆发，鉴于矛盾的突出与国际大环境下反种族歧视的背景， 卡拉汉政府于1976年11月底出台了《1976年种族关系法案》。针对白人以及白人警察对有色人种的歧视行为，法案在第一部分即对种族歧视的具体行为进行了详细的界定：如某人因种族、色、国籍、民族或出生地造成对他人的不利待遇或即将不利的待遇时，即构成了直接歧视；如果在任何条件下因某项条件或要求对某一种族成员不利时，即构成了间接歧视。而针对就业、治安、教育、慈善、体育、日常生活与公共服务领域的歧视问题，政府也作了详细界定。

法案的出台与执行在对有色人种提供法律保障的同时，也提供物质上的帮助。例如，1977年政府加强对城镇援助项目运营的管理，并将经费由原来的3000万英镑提高到1.25亿英镑，管理职责也从内政部转移到环境部。这对有色人种的生活来讲带来了较大的改善。

法案出台后, 不仅有色人种参与选举投票的积极性有所提高，而且黑人压力集团在常规政治领域开始承担起更大、更常规的角色：“种族游说集团”的影响也越来越显著，越来越受人尊重。但由于随后撒切尔政府更改政策，使法案的实践性被大大减弱。在2022年的调查中，种族主义仍在英国广泛存在。

20世纪6、70年代，英国经济增长缓慢疲软，英镑贬值，失业人数增加，通货膨胀加快，为解决一系列的经济问题，卡拉汉政府从宏观和微观两方面对英国的经济进行了整顿。在宏观经济政策上，国家大幅削减公共开支和税收，而对于英镑贬值造成了汇率危机，卡拉汉通过做出削减开支的承诺与IMF达成协议，英格兰银行利用美元阻止汇率上涨，使得大量外国资金流入成为储备金，政府的金边债券深受国内外投资者欢迎，到1977年中期，英国的国际收支就实现了平衡，其有形贸易也进入到了顺差阶段。在微观经济政策上，卡拉汉改革收入和产业政策，紧缩财政，限制工资增长，这一定程度上减缓了英国的产业动荡，使通货膨胀率一度降至11%，是这一时期的最低点。但是英国经济总体下滑的趋势并未得到扭转，1952年，英国的GDP还高于联邦德国1/3，到1977年，已经下降到只有联邦德国的一半左右。且从政府对工人工资的大幅限制激化了社会矛盾上来看，卡拉汉及工党政府并未能解决英国所遭遇的经济问题。

在住房问题上，卡拉汉政府于1977年出台《住房（无家可归者）法》，该法规定地方当局有责任向无家可归者提供住房。为此，他继续加大在财政上对政府公共住房建设的支持，并在建成后将其以低于市场价的租金出售给居民，使居民获得很大便利，解决了一大批居民的住房问题。到1977年，租住公共住房的居民占总居民数的32%。

另外，政府还鼓励和支持社会力量兴建住房，并大幅提供资金支持，住房协会因此得到快速发展。1978年，住房协会已经拥有占住宅总存量1.8%的住房。

1976年，卡拉汉首相在牛津大学拉斯金学院发表演讲，对英国教育的现状提出强烈批评。他认为学校脱离了社会的“合理”需要，并指出教育体系存在极大的漏洞与缺陷。这场演讲在全国引发了一场教育大辩论（Great Debate），它预示着一个建立课程的共同核心和统一成绩标准的全国性运动。同年，他发布《教育法》，限制英国任何一个地区的独立学校和资助学校的数量。

1977年7月，教育和科学部发表的绿皮书《学校中的教育：一份咨询文件》提出需要建立为所有学生普遍接受的课程原则。同年，由皇家督学团着手制定的《11至16岁学生课程》中就提倡共同课程（CommonCurriculum），并规定了国家统一课程应包括与学生经验有关的八个方面：艺术与创造性，伦理，语言，数学，体育，科学，社会。这为20世纪80年代的英国建立国家课程奠定了坚实的基础。

在外交上卡拉汉注重维护与英联邦、欧共体和美国的关系，他以多边互存的政策为基础，在国际舞台上寻求更多的合作机遇，而不是推行以英国为主导的外交政策。

在与欧洲的共同体系建设上，卡拉汉以英国的经济利益为首位，而在许多问题上没能完全与其他欧洲国家达成共识。在与欧洲货币体系的建设问题上，由于此前保守党希思政府在1972年加入欧共体“蛇形机制”后，即在损失大量储备的情况下被迫退出，因此卡拉汉的政策偏于保守。

在经济问题上，卡拉汉与美国一直保持着紧密的联系。在福特担任总统时即与卡拉汉达成协议，在英镑汇率持续走低时，美国将督促国际货币基金组织提供备用贷款同时给英镑提供长期保障，避免出现波动，并同意建设“英镑安全网络”体系。

在卡特任总统期间，美国继续保持浮动汇率，使得债务和通胀问题在全球范围内不断恶化。1978年3月，卡拉汉访问美国，与卡特进行会谈，两国达成协定决定应就经济政策的拟议变化相互通报和协商。同时，在就战略武器限制谈判第二轮的谈判（SALTII）中，卡拉汉坚定的支持美国关于限制苏联战略武器的构想，并游说德国总理施密特与法国总统吉斯卡尔·德斯坦支持美国的战略。

在卡拉汉政府注重发展对外贸易的政策下，英中关系得到了长足发展。1978年，刘华清与王震前往英国考察，两国领导人深入交流探讨了军民技术合作的可能性。最终，英国政府在和中国政府进行了“广泛、全面”的磋商后，双方一致决定，于1980年在中国最大的工业城市上海，举办一次英国军事工业展，即后来的英国航空设备展览会。通过这次展会，英中明确了未来合作的重点方向，并签订了许多军事设备供货与支援合同。而两国贸易上的转暖也促使了双方航空双边协定的签署，推动了民航事业的发展。

在卡拉汉任内，北爱尔兰地区的极端主义与恐怖主义依旧在泛滥，为改善这一情况，一方面卡拉汉要求北爱尔兰首席大臣需通过走访了解真实情况，在公众面前塑造政府形象，另一方面卡拉汉多次与爱尔兰总理杰克·林奇保持联系，协议商讨两国通过政治军事合作以共同应对爱尔兰共和军武装犯罪的威胁。

再次，卡拉汉政府也一直致力于重建本地警力和正常司法程序来应对叛乱。他曾任命伦敦金融城警察局局长亚瑟·杨爵士改革阿尔斯特皇家警队，让它成为一支维持社会秩序的中立力量，而非新教徒准军事组织的合伙人。

在政府努力下，截至1977年，因恐怖袭击所造成的英国百姓伤亡数字成功降至70年代以来的最低点。

在卡拉汉退休后，他先后在明尼苏达大学被聘为休伯特汉弗莱学院伦敦分校主席，伯明翰大学名誉评议员（1981年），剑桥大学联邦奖学金的受托人，斯旺西大学名誉校长等。

卡拉汉的父亲老卡拉汉是一名海军军官，曾参加一战，在1921年父亲去世后，家庭陷入了很长一段时间的贫困中。

1938年，他与妻子奥德丽结婚。两人的婚姻持续了67年，共育有3个子女。

卡拉汉热爱体育运动，尤擅玩橄榄球。他喜欢下国际象棋，但不愿在这上面花费太多精力。他每天还会走很多路，散步是他的嗜好。他有广泛阅读的习惯，最热衷于读名人传记，从而从中吸取对工作有益的养料。

“詹姆斯·卡拉汉是一位令人畏惧的对手。在其他环境下，卡拉汉可能会是个成功的首相、一位极好的政党管理者。尽管我们意见不同，但我一直尊重他，因为我知道他受强烈爱国主义的驱使。”（英国第49任首相玛格丽特·撒切尔 评）

“詹姆斯·卡拉汉给工党带来了诸多创新。他是从最底层开始做到这个国家最高职位的象征人物。”（英国工党原主席伊恩·麦卡尼 评）

“詹姆斯·卡拉汉是劳工运动的伟人之一，他漫长而活跃的一生，几乎跨越了他为之做出巨大贡献的政党的整个历史。他是一位爱国者，也是一位忠诚的丈夫和父亲，他对奥德丽（妻子）的爱是唯一的。”（英国第51任首相托尼·布莱尔 评）

卡拉汉的政治基础是工会运动，他职务的晋升离不开工会的支持。但卡拉汉逐渐对工会经常举行的大罢工不满，这也给卡拉汉的政治生涯埋下了隐患。卡拉汉在任内政大臣时就屡屡抨击工会运动。继任首相后，卡拉汉政府出台的《就业政策》白皮书，虽然为工会成员提供了充分的就业机会，但也破坏了劳动市场供求关系，促成了工资与通货膨胀交替上升的恶性循环。

1978年，在英国经济有了明显好转的情况下，卡拉汉政府仍规定当年的工资增长不能超过5%。此举使工人心中的不满达到顶峰，并开始组织罢工，随后，罢工潮不断蔓延至各个劳动群体甚至是公务员中，严重影响了英国百姓的正常生活。这使得卡拉汉遭遇了政治生涯上巨大的“滑铁卢”。

在全国百姓不满的呼声中，卡拉汉已无力维持复杂且混乱局面，保守党随即对卡拉汉进行了不信任表决，结果卡拉汉没有通过表决，被迫辞职。在此期间，卡拉汉似乎对形势的严峻性认识不足。当时，不断有人警告说，他的政府正面临着危机，但卡拉汉发出了著名的反问。他反问说：“危机？什么危机？《太阳报》将他的这句反问当作头版头条的大标题见报，随后的形势也让卡拉汉大大出丑。

1977年5月，卡拉汉卷入了用人唯亲的丑闻。他的女婿，彼得·杰伊（Peter·Jay）被任命为英国驻美国大使，而杰伊虽然是一位有名记者，却从无参政经验，但仍被任命为外交部重要官员，这在英国社会上下引来了一番巨大的争论，但卡拉汉却不以为然，他在下议院首相质询时表示：“杰伊是一位有高素养和高水准的记者，我相信他的能力，与家庭无关”。尽管卡拉汉坚决否认是裙带关系使杰伊成为大使，但在1979年其辞任后杰伊也被新政府解职。